基于高次谐波产生,再结合相位匹配(Phase matching)技术,两个实验研究组于 2001 年分别独立地实现了阿秒光脉冲。首先是 Pierre Agostini 的研究组发展了 RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon transitions)实验技术,首次实现一系列的等间距的阿秒脉冲,即阿秒脉冲链(Attosecond Pulse Train),每个脉冲的时域脉宽约为 250 阿秒。(Agostini 现为美国俄亥俄州立大学的荣退教授。)随后不久,奥地利维也纳技术大学的匈牙利裔教授 Ferenc Krausz 的研究组发展了 FROG-CRAB(Frequency-resolved optical gating for a complete reconstruction of attosecond bursts)实验技术,首次实现单个 650 阿秒的脉冲。(Krausz 现为德国马克斯·普朗克量子光学研究所的所长。)
巧合的是,这两个阿秒实验技术名称的缩写正好是英文单词兔子、青蛙和螃蟹。另一个测量阿秒脉冲的技术缩写为 SPIDER(Spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction) ,正好是英文单词蜘蛛。有业内人士戏称,阿秒实验室里建了个“动物园”(Zoo)。
阿秒光脉冲诞生后,多个研究组采用泵浦-探测(Pump-probe)方法来研究原子中电子的动力学。这个方法将飞秒激光脉冲与阿秒光脉冲共同作用于惰性气体,并控制它们的时间差。例如,Ferenc Krausz 组首次在时域上探测氪(Kr)原子内壳层电子电离过程中的俄歇效应(Auger Effect)。除了观测电离产物,另一个方法是观测阿秒光脉冲经过气体原子的吸收谱,由此诞生了一个新的子领域——阿秒瞬时吸收(Attosecond Transient Absorption)。包括美国加州伯克利大学 Stephen Leone 研究组在内的多个研究组对阿秒瞬时吸收谱做出一系列成果。阿秒光脉冲的应用不仅局限于气体中的原子,还可以用来研究固体中的电子动力学,包括美国斯坦福大学 David Reis 研究组在内的多个研究组都在这方面取得了一系列成果。Ferenc Krausz 的研究组则用阿秒光脉冲探测人体血液里的生物分子,展开癌症研究。
由于对高次谐波以及阿秒光脉冲实验作出奠基性的贡献,Anne L'Huillier ,Pierre Agostini 与 Ferenc Krausz 三位科学家分享了 2023 年的诺贝尔物理学奖。
对更短时间量度的追求还在继续,下一个目标是小于 1 阿秒、即仄秒(即 10^-21 秒)量级的光脉冲。美国科罗拉多大学 JILA 研究所的 Henry Kapteyn 和 Margaret Murnane 实验组与 Andreas Becker 理论组合作,产生了更高次的谐波,光子能量更高,达到 X 射线波段,向时域脉宽更短的仄秒脉冲迈进了一步。仄秒是原子核物理的时间尺度。若能实现仄秒脉冲,将面向原子核内部动力学的探测。
阿秒科学中的理论计算
在实验上实现高次谐波后,相应的理论计算工作也发展了起来。1992 年,美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室的科学家 Kenneth Kulander 与 Kenneth Schafer 等人首先提出了半经典的再散射模型(Rescattering Model),首次阐明了产生高次谐波的物理原理。在强激光场的作用下,原子中的一个电子发生隧穿电离,电离的电子在强电场的作用下回归,并与母离子发生碰撞。根据回归电子动能的不同,可发生多重电离(Multiple Ionization)或复合(Recombination)。若发生复合过程,能量将以高次谐波的形式往外发射。随后,加拿大国家研究委员会(National Research Council )的科学家 Paul Corkum 提出了一个类似的半经典模型,称为三步模型(Three-step Model),也成功地解释了高次谐波产生。1994 年,Corkum 与合作者 Maciej Lewenstein , M Yu Ivanov , Anne L'Huillier 等人进一步发展了一个量子理论。上述这些理论模型为后来在实验中实现阿秒光脉冲提供了指导思路。