获 2023 年物理诺奖的阿秒科学：深度解读实验与理论
获 2023 年物理诺奖的阿秒科学：深度解读实验与理论今年的诺贝尔物理奖授予阿秒科学（Attosecond Science），引起了公众对“阿秒”这个词的关注。阿秒光学技术打开了一扇窗户，使得探测原子中的电子动力学成为可能。阿秒科学是目前超快光学（Ultrafast Optics）最前沿的科研领域之一。
本文将简要回顾阿秒科学的发展历程，介绍里程碑式的科研工作及相关科学家，解读阿秒科学及超快光学中的一些重要实验技术与理论方法，分析相关物理名词的含义。
撰文 | 陈少豪（麻省理工学院）
阿秒有多快？
阿秒科学要先从什么是阿秒说起。阿秒（Attosecond）是一个时间单位，等于 10^-18 秒。写成小数形式就是 0.000000000000000001 秒，小数点后面有 17 个零。这是一个非常非常非常短的时间。宇宙的年龄大约 10^18 秒， 也就是说， 1 阿秒比 1 秒，相当于 1 秒比整个宇宙年龄。比阿秒大一千倍的时间单位是飞秒（Femtosecond ，即 10^-15 秒），如此类推，依此是皮秒（Picosecond ，即 10^-12 秒），纳秒（Nanosecond ，即 10^-9 秒），微秒（Microsecond ，即 10^-6 秒）等。
要探测或拍摄运动过程，所用工具的时间灵敏度必须比运动本身的时间尺度要小很多。举个日常生活的例子，拍摄一个快速运动中的足球。如果用普通相机拍照，在相机曝光时间内，球的位置发生了改变，那么拍出来的照片是多个位置的图像重叠的结果，因此模糊不清。若用高速相机，曝光时间很短，在曝光时间内，球几乎不运动，这样才能拍摄到清晰的照片。通过电子器件控制快门，高速相机的时间灵敏度达到微秒量级，才可拍摄到子弹的运动。
图 1. 高速相机拍摄的子弹穿过苹果的照片 | 图源：webmuseum.mit.edu
然而微观粒子运动的时间尺度小于 1 纳秒。例如，分子转动的周期约为皮秒量级，分子振动的时间周期约为几百到几十飞秒。原子中电子的运动更快，在阿秒量级。以最简单的氢原子为例，基态电子的能量为一个原子单位，通过量子力学的不确定性原理估算，其运动的时间尺度约为 24 阿秒。
电子器件的时间分辨率极限只能到几十皮秒。要获得低于一皮秒的分辨率，只能用光学方法。用超快光学技术实现的飞秒激光脉冲（Femtosecond Laser Pulses），可用于探测分子的运动。基于飞秒激光技术实现的阿秒光脉冲（Attosecond Pulses of Light），则可用于探测原子中的电子的运动。这就是为什么超快光学这个领域很重要的原因之一。
阿秒实验技术的发展
超快光学是激光物理学的一个分支，主要研究产生时域脉宽小于 1 皮秒的光脉冲的光学技术，及其相关的应用。激光的英文 Laser 是一个缩写词，全称是 Light amplification by stimulated emission of radiation ，翻译过来就是受激发射的光放大。受激发射是指处在激发态的原子在外来辐射的作用下发射光子的现象，其机制最早由爱因斯坦于 1917 年提出。
激光自从 1960 年问世以来就一直被广泛应用于科学技术的各个领域。随着激光技术的发展，激光脉冲（Pulse）的时域脉宽越来越短。以钛宝石晶体（Ti-sapphire）为增益介质，利用锁模（Mode Locking）技术可实现飞秒激光脉冲。
1980 年代中期，法国籍教授 Gérard Mourou 与他的加拿大籍博士生 Donna Strickland 在美国的罗切斯特大学发明了啁啾脉冲放大（Chirped Pulse Amplification）技术，并因此获得了 2018 年诺贝尔物理学奖。啁啾脉冲放大是实现高强度飞秒激光脉冲的关键技术之一。啁啾（Chirp）一词本意是鸟的叫声。鸟叫声的音高是随时间发生变化的，也就是声波的振动频率随时间变化。啁啾脉冲则是指光脉冲里面的电场振动频率随时间变化。
1980 年代后期，美国加州理工学院的埃及裔教授 Ahmed Hassan Zewail 用飞秒激光技术研究化学反应过程，开创了飞秒化学领域，并因此获得 1999 年诺贝尔化学奖。
飞秒激光脉冲的强度（Intensity）很大，可达到 10^12-10^14 瓦/平方厘米。将飞秒激光聚焦在惰性气体（Rare Gas）上，惰性气体原子会吸收多个光子，出现阈上电离（Above-threshold Ionization）现象。阈上电离因在阈值以上有多个电离峰而得名。早在 1979 年，法国 CEA 研究所的科学家 Pierre Agostini 就首次在实验中观测到阈上电离现象。当飞秒激光聚焦在惰性气体上，还出现了另一个有趣的现象——高次谐波产生（High Harmonics Generation）。1987 年，Anne L'Huillier 与合作者仍是在法国 CEA 研究所首次在实验中观测到了高次谐波现象。（L'Huillier 现为瑞典 Lund 大学的教授。）
飞秒激光脉冲一般包含有多个电场振动周期，每个振动周期至少不短于 1 飞秒，对应的波长在红外（Infrared）波段。因此，若要获得时域脉宽短于 1 飞秒的光脉冲，必须用波长更短也就是光子能量更大的光。高次谐波的光子能量是基频光子能量的数十倍或上百倍，对应的波长在极紫外（Extreme Ultraviolet）波段，电场振动周期远小于 1 飞秒，因此高次谐波具备获得短于 1 飞秒的脉冲（即阿秒脉冲）的必要条件。
基于高次谐波产生，再结合相位匹配（Phase matching）技术，两个实验研究组于 2001 年分别独立地实现了阿秒光脉冲。首先是 Pierre Agostini 的研究组发展了 RABITT （Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon transitions）实验技术，首次实现一系列的等间距的阿秒脉冲，即阿秒脉冲链（Attosecond Pulse Train），每个脉冲的时域脉宽约为 250 阿秒。（Agostini 现为美国俄亥俄州立大学的荣退教授。）随后不久，奥地利维也纳技术大学的匈牙利裔教授 Ferenc Krausz 的研究组发展了 FROG-CRAB（Frequency-resolved optical gating for a complete reconstruction of attosecond bursts）实验技术，首次实现单个 650 阿秒的脉冲。（Krausz 现为德国马克斯·普朗克量子光学研究所的所长。）
巧合的是，这两个阿秒实验技术名称的缩写正好是英文单词兔子、青蛙和螃蟹。另一个测量阿秒脉冲的技术缩写为 SPIDER（Spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction) ，正好是英文单词蜘蛛。有业内人士戏称，阿秒实验室里建了个“动物园”（Zoo）。
此后，多个研究组相继刷新阿秒脉冲时域脉宽的记录，目前最新的纪录是瑞士苏黎世联邦理工学院（ETH）Hans Worner 教授的研究组于2017年做出的脉宽为43阿秒的光脉冲。
图 2. 阿秒脉冲链（黑实线）与飞秒激光的电场振动（红虚线）。每个阿秒光脉冲相隔半个电场振动周期，形成阿秒脉冲链。| 图源：https://www.researchgate.net/publication/241772054
阿秒光脉冲诞生后，多个研究组采用泵浦-探测（Pump-probe）方法来研究原子中电子的动力学。这个方法将飞秒激光脉冲与阿秒光脉冲共同作用于惰性气体，并控制它们的时间差。例如，Ferenc Krausz 组首次在时域上探测氪（Kr）原子内壳层电子电离过程中的俄歇效应（Auger Effect）。除了观测电离产物，另一个方法是观测阿秒光脉冲经过气体原子的吸收谱，由此诞生了一个新的子领域——阿秒瞬时吸收（Attosecond Transient Absorption）。包括美国加州伯克利大学 Stephen Leone 研究组在内的多个研究组对阿秒瞬时吸收谱做出一系列成果。阿秒光脉冲的应用不仅局限于气体中的原子，还可以用来研究固体中的电子动力学，包括美国斯坦福大学 David Reis 研究组在内的多个研究组都在这方面取得了一系列成果。Ferenc Krausz 的研究组则用阿秒光脉冲探测人体血液里的生物分子，展开癌症研究。
由于对高次谐波以及阿秒光脉冲实验作出奠基性的贡献，Anne L'Huillier ，Pierre Agostini 与 Ferenc Krausz 三位科学家分享了 2023 年的诺贝尔物理学奖。
如前所述，阿秒光脉冲是通过高次谐波产生的，与通过受激发射形成的激光脉冲不同。在英文文献中，很少用阿秒激光（Attosecond Laser Pulse）的说法，更多是采用阿秒脉冲（Attosecond Pulse）或阿秒光脉冲（Attosecond Light Pulse）的说法。根据傅立叶变换，时域脉宽越小，频域（即能域）脉宽越大。用量子力学的语言来说就是不确定性原理。时域宽度为 100 阿秒的脉冲在频域的脉宽很大，达到数个电子伏特（eV），所以阿秒脉冲不是单色光，没有激光所具备的单色性。
在大学的小型实验室里，桌面实验装置只能实现强度很低的阿秒光脉冲，强度只有约 10^6 瓦/平方厘米，比飞秒激光脉冲低 6-7 个数量级。由 Mourou 教授发起，欧盟近年来建成了 ELI（Extreme Light Infrastructure）研究所，为目前世界上最大的强激光机构，预计可实现下一代高强度的阿秒光脉冲。
对更短时间量度的追求还在继续，下一个目标是小于 1 阿秒、即仄秒（即 10^-21 秒）量级的光脉冲。美国科罗拉多大学 JILA 研究所的 Henry Kapteyn 和 Margaret Murnane 实验组与 Andreas Becker 理论组合作，产生了更高次的谐波，光子能量更高，达到 X 射线波段，向时域脉宽更短的仄秒脉冲迈进了一步。仄秒是原子核物理的时间尺度。若能实现仄秒脉冲，将面向原子核内部动力学的探测。
阿秒科学中的理论计算
在实验上实现高次谐波后，相应的理论计算工作也发展了起来。1992 年，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室的科学家 Kenneth Kulander 与 Kenneth Schafer 等人首先提出了半经典的再散射模型（Rescattering Model），首次阐明了产生高次谐波的物理原理。在强激光场的作用下，原子中的一个电子发生隧穿电离，电离的电子在强电场的作用下回归，并与母离子发生碰撞。根据回归电子动能的不同，可发生多重电离（Multiple Ionization）或复合（Recombination）。若发生复合过程，能量将以高次谐波的形式往外发射。随后，加拿大国家研究委员会（National Research Council ）的科学家 Paul Corkum 提出了一个类似的半经典模型，称为三步模型（Three-step Model），也成功地解释了高次谐波产生。1994 年，Corkum 与合作者 Maciej Lewenstein , M Yu Ivanov , Anne L'Huillier 等人进一步发展了一个量子理论。上述这些理论模型为后来在实验中实现阿秒光脉冲提供了指导思路。
由于阿秒科学的突破主要来自于实验技术，诺贝尔奖最终颁给了在实验上有重大贡献的三位物理学家，而理论方面没人获奖。曾获得沃尔夫奖的 Corkum 落选。值得一提的是，在阿秒科学界有很多专业人士认为 Kulander 在理论方面的贡献更大。因高次谐波实验而获得诺贝尔奖的 L'Huillier 在理论方面也做出了突出贡献。
图 3 ：再散射模型（或三步模型）。在强激光场的作用下，原子中的电子发生隧穿电离，在强电场的作用下回归，并与母离子复合，能量以高次谐波的形式往外发射。| 图源：Nanophotonics 2015; 4:303–323
与半经典模型相比，更完整地描述电子动力学的理论方法是从第一原理（Ab initio）出发求解含时薛定谔方程（Time-dependent Schrodinger Equation）。薛定谔方程的解为电子的波函数（Wavefucntion）。通过波函数计算可观测量（Observables），可与实验中测量的电子电离谱、高次谐波产生、光吸收谱等对照。
求解含时薛定谔方程的方法一般是将含时波函数用一组基函数（Basis function）展开，离散化，再用数值方法求解。一种方法是用实空间（Real Space）网格，另一种方法是用希尔伯特空间（Hilbert Space）的基组展开。对有 N 个电子的原子，若在 3N 维度求解，其计算量非常大。由于很多实验现象只涉及单电子过程，例如单重电离或激发、高次谐波产生等，因此在理论计算中可采用单电子近似（Single electron approach），简化计算。对多电子过程，例如多重电离或激发，可采用约化维度（Reduced dimension）的近似，也可在一定程度上减小计算量。
在处理超短光脉冲在介质中传播的问题时，有些情况下需要将宏观效应的影响考虑在内，对应的理论方法是求解耦合的麦克斯韦波动方程-含时薛定谔方程。麦克斯韦波动方程（Maxwell Wave Equation）是描述经典电磁波（包括光）的基本方程，而薛定谔方程则是量子力学中描述非相对论电子的基本方程。
上述这些数值方法，都可利用并行计算技术优化，在超级计算机上运行程序，从而大大缩短计算时长。
注
作者曾从事阿秒科学的理论研究，特别是对阿秒瞬时吸收谱的理论工作做出贡献，曾与文中提到的多位科学家有过科研合作。
原创 陈少豪 返朴 2023-10-19 09:17 发表于日本
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