2023 物理诺奖：阿秒脉冲的前世今生
2023 物理诺奖：阿秒脉冲的前世今生2023 年诺贝尔物理学奖授予阿秒激光领域的三位物理学家，他们为我们带来了探索微观世界的新工具。人类如何一步步突破最短脉冲？来看它的前世今生。
撰文 | 赵昆，魏志义（中科院物理所光物理重点实验室）
光是最重要的物理现象之一，一个闪光过程，可以描述为一个光脉冲。对于相干光，由于其所包含的各光谱成分（不同颜色的光）具有相干性，各成分的相位差是固定的，因此可以实现脉冲的调制和压缩，从而获得持续时间极短的相干光脉冲，突破机械和电子快门的限制，成为创造极限物理时间尺度的真实载体。
1960 年，美国休斯飞机公司下属休斯实验室的物理学家梅曼（Theodore Harold "Ted" Maiman，1927– 2007）搭建了世界上第一个相干光源—一台闪光灯泵浦的红宝石（掺铬的三氧化二铝晶体）激光器，输出波长是 694.3 纳米。这是一台最简单的平行平面腔单频（单色）激光，脉冲宽度在微秒量级。这台激光器的重要性在于它是一种基于完全不同物理过程的崭新光源，其相干性是爱迪生的钨丝灯泡所不具备的。尽管在刚出现时，激光被称为“寻找应用的工具”（a solution looking for a problem），但不久就变得无处不在了，从科研、工业和军事到通讯、娱乐和艺术，以及我们的日常生活—在你的影碟机里就有至少一台激光器、超市收款台扫商品条码的机器也是激光。
激光刚刚出现，人们就迫不及待地要把脉冲做短，一方面是对超快现象研究的兴趣，另一方面则是对高峰值功率的追求—在平均功率相同的条件下，脉冲越短对应峰值功率越高。70 年代人们把激光脉冲宽度做到了皮秒量级。到 80 年代随着钛宝石做为一种激光介质、以及克尔透镜锁模和啁啾脉冲放大等技术的出现，人们不仅获得了飞秒级的激光脉冲，并可以将脉冲能量有效放大。到现在，钛宝石振荡器可以获得脉宽小于 5 飞秒的输出，而放大器则可以输出能量超过 330 焦耳，压缩后脉宽 21 飞秒，从而峰值功率超过 10 拍瓦（1 拍瓦 = 10^15 瓦特）的脉冲（2017 年上海光机所）。相比之下，三峡水电站的总装机容量（最大输出功率）是 2240 万千瓦（2.24×10^10 瓦）。
这样的超短激光脉冲就为我们提供了一种可以对微观世界里的粒子进行观察的闪光灯。如果我们利用探测器记录对应于一系列激光脉冲中每个脉冲的微观状态或粒子运动的一系列现象，比如光谱、吸收、荧光、粒子动量或能量等，就相当于给它们拍了一系列高速摄影的照片。我们可以通过这些照片观察微观状态变化或粒子运动，从而研究微观世界现象。从时间尺度上讲，晶体中晶格的振动、化学反应、或是分子的转动对应于皮秒或更长时间，可以用皮秒激光脉冲来观测；化学键或小分子的振动则发生在飞秒量级；而更快的电子运动，就需要阿秒脉冲才能分辨。基于脉冲激光的现代超快光学就是沿着这条轨迹发展起来的。
图 1 ：微观运动的时间尺度。
我们在日常生活中接触到的物理（和化学）现象，除去引力（重力）作用，绝大多数都是基于电磁相互作用。比如固体中的电声子散射、等离激元、超导相变；原子分子中的电子跃迁和电离；化学和生物反应中化学键的断裂和形成；尤其是光与物质的相互作用，例如光电效应、各种吸收和辐射、包括激光本身；等等。这些现象的终极物理基础都是带电粒子的相互作用及其运动。电子是常见的带电粒子中质量最小的，比质子或原子核要小三个数量级，因此在物理过程中电子的响应速度要比原子分子和晶格结构快得多；这也是为什么电子运动和电子关联是多电子体系中最基础最核心的物理过程。我们在皮秒或飞秒尺度下观察到的晶格和分子运动其实发生在电子的运动之后，是电子运动的结果。就好像我们看到城楼上旗幡招展，以为是幡在动，其实是风在动。电子就是吹动旗幡的风，是电磁相互作用中首先响应，并推动其它运动的原因。例如，在双原子分子的分解过程中，首先是外层电子吸收光子后跃迁到不稳定的高能量状态；然后这一跃迁促使分子中的两个原子向相反方向运动最终分离。因此，要想真正透彻地了解这些物理现象，就必须研究电子的超快运动。
但是电子运动的时间尺度是比飞秒还快的阿秒量级。现有最快的飞秒脉冲（大约 0.5 到 1.5 飞秒），其光谱已经覆盖从红外到紫外波段。由于从红外到可见再到紫外各个光波段的产生、传播、色散及其补偿的特性、方法和技术都有很大区别，以此光谱为中心进一步展宽以求获得短至 0.1 飞秒（100 阿秒）左右的相干光脉冲从技术上讲是几乎不可能的。从另一个角度看，中心波长在可见到近红外波段的光周期在 1 至 3 飞秒左右，0.1 飞秒的脉冲就意味着一个十分之一周期的脉冲，这也几乎是不可能实现的。唯一的办法是将整个光谱向短波方向移动到深紫外甚至 X 射线波段。
图 2 ：典型高次谐波光谱
这其实也不容易，波长越短对应光子能量就越高，常见的原子内电子或振动能级已经不能做为激光的跃迁能级而满足要求了，同时例如等离子体或摆动器中的高能电子做为光放大介质又存在难度高、价格更高的问题。因此解决方案仍然要依靠现有的超快激光。随着激光脉冲能量的提高，再经过光学聚焦，焦点处的功率密度，也就是电场强度就逐渐提高到可以和原子内部束缚电子的库仑场相比拟了。在这种条件下，电子就可以挣脱原子核的束缚进入自由态，就是电离了。在激光刚刚问世不久的 1963 年，美国俄亥俄州立大学的 E. K. Damon 和 R. G. Tomlinson 以及联合飞行器实验室的 R. G. Meyerand,Jr. 和 A. F. Haught 就分别利用红宝石激光器进行了气体电离的实验。1965 年苏联科学院列别捷夫物理研究所的L. V. Keldysh 提出了隧穿电离的理论。隧穿是说电子好像穿过隧道一样从原子里跑出来。1979 年法国赛克勒中心的 P. Agostini 等人观察到了阈上电离现象。阈上电离是指电离出来的电子的能量相当于几倍至几十倍激光光子的能量。这些工作，随着激光器的发展，发展出了强场电离这一领域，专门研究原子分子在强激光场中电离的各种现象。到 1988 年，法国原子和表面物理研究所的 M. Ferray 和 A. L'Huillier 等人观察到强激光照射原子时产生的高次谐波光谱，就是梳齿形状的一系列尖峰，每个尖峰里的光子能量是激光光子能量的几倍、甚至几十倍；相邻尖峰之间的差别通常是两个激光光子能量。这在激光中被称为高次谐波。最常用的钛宝石飞秒激光的波长是 800 纳米，光波振荡的周期为 2.67 飞秒，对应的光子能量是 1.55 电子伏特（electron volt — eV ，能量单位）；其 65 次谐波的光子能量是 100 电子伏特，波长 12.4 纳米，已经接近紫外光（10—400 纳米）的最短波长，称为极紫外波段（XUV），对应的光波振荡周期只有 41 阿秒，正是产生阿秒脉冲的理想波段！
图 3 ：阿秒脉冲产生的三步模型。（A）原子的库仑场和其中的电子；（B）在强激光场作用下发生隧穿电离，电子离开原子；（C）脱离原子的电子在强激光场中加速，获得能量；（D）电子回到原子中，在激光场中获得的能量以一个极紫外光子的形式释放出来。
其实早在 1987 年，苏联科学院约费物理技术研究所的 M. Yu. Kuchiev 就已经提出了原子外层电子在激光场中电离后的二次散射的两步模型来解释阈上电离产生的光电子为什么能量那么高。1993 年，美国劳伦斯˙利弗莫尔和布鲁克海文国家实验室的 K. J. Schafer ，B. Yang ，L. I. DiMauro 和 K. C. Kulander 也提出了多次散射的两步模型，就是初始电离和电子在激光场中的加速。由于激光场是交变电场，当电场方向改变时，电子就有可能飞回到被电离的原子（离子）附近。据此他们一并解释了阈上电离和高次谐波。同年稍晚，加拿大国家研究委员会的 P. B. Corkum 详细阐述了强场电离的半经典三步模型，头两步仍然是电离和电子在激光场中的加速，由于激光场的加速效应，电子带有很高能量。而根据第三步的不同解释了紧密相关的三种现象。一种是双电子电离，就是第一个电离出来的电子回到离子附近时又撞出了第二个电子。第二种是弹性散射，其实就是阈上电离，电离出来的电子并没有和离子再次发生能量交换，顺便解释了高能量的阈上电离。第三种是电子与离子复合成原子，而电子携带的能量变成一个光子释放出来，这就是高次谐波光子！当我们用飞秒激光轰击惰性气体，这样的电离—加速—与离子复合的三步过程在激光的每半个光周期中发生一次，大量参与反应的原子辐射出的高次谐波光子就形成一个光脉冲。由于飞秒激光的半个光周期是一个到几个飞秒，而且极紫外波段的光谱可以支持超短脉冲，因此所产生的高次谐波光脉冲就到了亚飞秒或者说阿秒时间尺度。通常使用的飞秒激光脉冲包含几个到几十个光周期，就会产生几个到几十个阿秒脉冲。当我们观测光谱时，这一串阿秒脉冲发生光谱干涉现象，就形成了梳齿形状的高次谐波光谱。三步模型对这一系列物理现象，尤其是高次谐波的解释，勾画出了一个完整直观的物理图像，成为高次谐波和阿秒光学的原始理论基础。由于孤立阿秒脉冲（每个激光脉冲只产生一个阿秒脉冲而非高次谐波对应的一串脉冲）对于超快测量的重要性，Corkum 和 N. H. Burnett ，M. Y. Ivanov 于次年又提出了从高次谐波的阿秒脉冲串中提取出一个孤立阿秒光脉冲的理论和方法。自此，阿秒光学的大幕就拉开了！
图 4 ：阿秒脉冲的脉冲宽度随年度的变化，43 阿秒是最短相干光脉冲的最新世界纪录。
应该说在二十世纪的最后几年人们已经明确高次谐波就是一串阿秒脉冲，但是真正在实验中测量脉冲宽度，从而确认阿秒结果，则是几年后的二十一世纪了。2001 年法国赛克勒中心和高等国立技术研究中心联合荷兰原子分子物理研究所的 H. G. Muller 等人首先利用 40 飞秒的钛宝石激光轰击氩气产生 13 到 19 阶的高次谐波，测量了单脉冲宽度为 250 阿秒的脉冲串。同年，奥地利维也纳技术大学 F. Krausz 的小组与 Corkum 及德国比勒菲尔德大学合作，利用钛宝石激光经非线性压缩器输出的 7 飞秒激光脉冲在氖气中产生高次谐波并选出光子能量 90 电子伏特左右（波长约 14 纳米）的一段光谱，测量结果显示这是一个大约 600 阿秒的脉冲。2004 年 Krausz 小组又利用 5 飞秒的驱动激光结合阿秒条纹相机测量了脉宽为 250 秒的孤立脉冲。这几个实验终于突破了飞秒的界限，把人们在超短激光脉冲和超快光学研究领域的能力推进到了阿秒量级。
2006 年意大利超快超强光学国家实验室的 M. Nisoli 的小组将脉宽进一步缩短到了 130 阿秒。2008 年，已经搬到德国马普量子光学所和慕尼黑大学的 Krausz 小组获得了 80 阿秒的孤立脉冲。2012 年美国中佛罗里达大学常增虎教授的小组获得了 67 阿秒的孤立脉冲，中心光子能量 90 电子伏特，全光谱覆盖了 55 到 130 电子伏特（波长 22 到 9.5 纳米）。2013 年，我国中科院物理所魏志义研究员的小组使用 3.8 飞秒的驱动脉冲获得了 160 阿秒的孤立脉冲，是国内阿秒脉冲的唯一实验结果。
在 67 阿秒的结果保持了长达 5 年之久的世界纪录后，2017 年 7 月由中国科学院物理研究所在西安主办的第六届国际阿秒物理会议上，美国常增虎教授和瑞士苏黎世联邦理工学院的 H. J. Worner 的研究小组才分别报道了更短的脉冲。在此后常教授小组于 8 月份发表了正式论文，他们使用脉宽 12 飞秒、中心波长 1.7 微米的红外激光作驱动光源获得了 53 阿秒的孤立脉冲，中心光子能量为 170 电子伏特（波长 7.3 纳米），刷新了自己保持的前世界记录，并且第一次将阿秒脉冲的光子能量提高到 100 电子伏特以上。2 个月后在瑞士小组发表的论文中，他们使用与常教授研究组类似的驱动光源，只是脉冲能量比较低，因此产生的阿秒脉冲中心能量只有 100 电子伏特，但是其光谱形状较好，脉宽仅仅 43 阿秒，成为最新的相干光脉冲世界纪录！
阿秒是目前人类掌握的最短时间尺度，一阿秒之于一秒相当于一秒之于宇宙寿命。目前在实验室能够实现的阿秒脉冲在 100 阿秒量级，如果进一步推进到 10 阿秒，就应该能够完全胜任对电子超快运动的研究了。对于基于电磁相互作用的物理现象，10 阿秒大概可以被当成一个终极的超快时间指标了！
相干光脉冲从飞秒进步到阿秒，不单是时间尺度的简单进步，更重要的是将人们研究物质结构的能力，从原子分子运动推进到了原子内部，可以对电子运动和关联行为进行探测，从而引发了基础物理研究的重大革命。精密测量电子的运动，实现对其物理性质的理解，进而控制原子内电子的动力学行为是人们追求的重要科学目标之一。有了阿秒脉冲，我们就能测量甚至操纵单个微观粒子，进而对微观世界，也就是一个被量子力学主宰的世界，进行更基础更具有原理性的观察和描述。
例如，我们可以用阿秒脉冲去跟踪化学反应中的电子，去了解甚至操控反应的进程。也可以仔细观察光电池和纳米结构中的电子，寻找更高效的太阳能电池和更结实的纳米纤维。或者用阿秒激光度量超导体中的电子对，去寻找揭开超导秘密的钥匙。如果我们有一把阿秒激光“镊子”，那么储存和操作量子计算机中的电子和光子就可能梦想成真。而类似的一把“镊子”也可以用来分析 DNA 和蛋白质的结构和行为，或是把药物放进生病的细胞，那么癌症和其他的疑难杂症就有可能被治愈。阿秒光学会逐渐拓展到阿秒物理学、阿秒化学、阿秒电子学等等。
但是，在阿秒光学中最大的问题之一是阿秒脉冲的能量非常低。通常实验室中使用的飞秒激光脉冲中有大约一万万亿 (10^16) 个光子，但是所产生的阿秒脉冲只有大约一千万个（10^7）光子。这样的脉冲不仅无法产生非线性光学效应或者激发哪怕是双光子电离这样的最低阶的多光子过程，即使是在属于线性光学范畴的光谱或光电子测量的实验中也面临积分时间长、信噪比低的问题。
基于阿秒光学的发展前景和高能量阿秒脉冲的重要性，我国科技部、自然科学基金委员会和中国科学院都投入了重点资金开展研究工作。科技部今年启动的国家重点研发计划《超短脉冲、单频及中红外激光材料与器件关键技术》项目中就包括课题《高通量阿秒激光装置及先进驱动源关键技术研究》，目的是研究和探索获得高能量阿秒脉冲的理论和技术方法，同时带动国内广泛开展阿秒光学的前沿研究和推动阿秒光学在各个科研领域的广泛应用。这些研究的开展不仅能使我们有机会对阿秒脉冲的产生过程有更深入的理解，更高的脉冲能量也可以推动阿秒脉冲成为功能更多样化、应用领域更广泛的超快光源！
本文转载自微信公众号“中科院物理所”，编辑：loulou。
返朴 2023-10-03 18:41 发表于北京
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